Nach der monastischen Tonsur, die er noch während seines Studiums erhielt, folgte die Weihe zum Hierodeakon und Hieromönch sowie eine intensive Lehrtätigkeit.
1918 arbeitete er in der Abteilung des Landeskonzils„Über den Gottesdienst, die Predigt und den Gottesdienstraum“.
Zur gleichen Zeit begann er im Auftrag des Konzils das Hauptwerk seines Lebens – die Liturgie für alle russischen Heiligen -, die er erst Ende der 1950er Jahre, in seinem Ruhestand in Petuschki, Gebiet Wladimir, vollendete.
1921 wurde er zum Bischof von Korov geweiht, 1922 wurde er verhaftet, verhört und inhaftiert. Nach seiner Gefangenschaft schrieb er: »1954 wurde meine Hierarchie 33 Jahre alt. Während dieser Jahre im Diözesandienst war ich: 2 Jahre 9 Monate in Freiheit; arbeitslos 2 Jahre 8 Monate; im Exil 6 Jahre 7 Monate; in Fesseln und bitterer Arbeit 21 Jahre, 11 Monate und 12 Tage.«
Mehr als einmal nur einen Schritt vom Tod entfernt, lebte Bischof Athanasius bis zur Freilassung. Er überlebte als einziger Bekenner-Bischof den Großen Terror und die Kriegsjahre. Kurz vor seinem Tod schenkte ihm Gott eine wundersame Vision aller russischen Heiligen.